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Scientific Reports volume 13, Número do artigo: 2881 (2023) Citar este artigo

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Os materiais de mudança de fase, demonstrando uma troca rápida entre dois estados distintos com um forte contraste nas propriedades elétricas, ópticas ou magnéticas, são vitais para os dispositivos eletrônicos e fotônicos modernos. Até o momento, esse efeito é observado em compostos de calcogenetos à base de Se, Te ou ambos e, mais recentemente, na composição estequiométrica de Sb2S3. No entanto, para alcançar a melhor integrabilidade na fotônica e eletrônica modernas, é necessário o meio de mudança de fase misto S/Se/Te, o que permitiria uma ampla faixa de ajuste para propriedades físicas importantes como estabilidade da fase vítrea, radiação e fotossensibilidade, lacuna óptica , condutividade elétrica e térmica, efeitos ópticos não lineares, bem como a possibilidade de modificação estrutural em nanoescala. Neste trabalho, uma mudança de resistividade de alta para baixa induzida termicamente abaixo de 200 °C é demonstrada em equicalcogenetos ricos em Sb (contendo S, Se e Te em proporções iguais). O mecanismo em nanoescala está associado ao intercâmbio entre a coordenação tetraédrica e octaédrica dos átomos de Ge e Sb, a substituição de Te no ambiente de Ge mais próximo por S ou Se e a formação de ligações Sb-Ge/Sb após o recozimento adicional. O material pode ser integrado em plataformas multifuncionais baseadas em calcogenetos, sistemas computacionais neuromórficos, dispositivos fotônicos e sensores.

Os materiais de mudança de fase de calcogenetos (PCMs) são conhecidos por seu comportamento único durante a alternância entre os estados amorfo e cristalino1,2,3. Acompanhar mudanças pronunciadas nas propriedades de transporte óptico e eletrônico que acontecem em uma escala de tempo de nanossegundos levou à fundação de muitas aplicações de PCMs em dispositivos de armazenamento de dados, meta-óptica reconfigurável, comutadores ópticos, emissores e absorvedores sintonizáveis, fotônica não volátil, até mesmo em computação fotônica neuromórfica1, 2,3,4,5,6,7,8,9,10,11,12. Transições rápidas e reversíveis entre estados altamente resistivos e condutivos (geralmente mudanças de resistividade em várias ordens de magnitude) ocorrendo em temperaturas moderadamente elevadas são especialmente intrigantes para dispositivos de memória de nova geração1,2,13. Até o momento, a pesquisa foi focada principalmente em PCMs de composições ternárias de Ge-Sb-Te (GST) com diferentes concentrações de elementos constituintes, incluindo compostos de fronteira Ge-Te (como GeTe) e Sb-Te (eutético Sb69Te31, Sb40Te60 ou similar)1 ,2,3,4,5,6,7,8,9,10,11,12,13. Recentemente, a introdução de Se nesta matriz levou à descoberta da família de PCMs Ge-Sb-Se-Te (GSST), onde o efeito de memória de mudança de fase satisfatório nas propriedades elétricas e ópticas foi combinado com a vantagem de formação de vidro significativamente melhorada capacidade e transparência óptica na faixa de comprimentos de onda de 1,0–18,5 μm4. Em princípio, esse resultado segue o comportamento esperado quando Te é substituído por Se em sistemas multinários de calcogenetos14,15,16,17. Além disso, pode-se perceber através da análise das aplicações e propriedades físicas de vários calcogenetos que cada tipo de calcogênio (S, Se ou Te) traz uma funcionalidade diferenciada para o composto17,18,19,20. Assim, os principais fatores determinantes para a adição de Se na composição são a capacidade aprimorada de formação de vidro e geralmente maior transparência óptica17,18,19; Sabe-se que Te promove alteração de valência e, portanto, aumenta a variedade de possíveis motivos estruturais e a afinidade de cristalização17,18,19,20,21; S é geralmente usado para melhorar a sensibilidade aos fatores externos ou aumentar os efeitos ópticos não lineares22,23,24. Seguindo esta tendência, podemos argumentar que a inclusão do Enxofre na composição do PCM juntamente com o Se e o Te poderia agregar novas funcionalidades até então não exploradas nesta classe de materiais. Tal suposição é baseada em um renascimento recente de sulfetos e selenetos contendo antimônio e germânio, que são propostos como meio de perspectiva para meta-pixels dinâmicos comutáveis, de alta saturação, alta eficiência e alta resolução para meta-displays aprimorados (Sb2S3 e Sb2Se3 )25, formação de caminho monocristalino sob irradiação a laser (SbSI)26,27, guias de onda 3D (Ge23Sb7S70)28, baterias de lítio de estado sólido (Ga2S3 modificado Ge33S67)29 e fotônica de vidro sobre grafeno30. Recentemente, foi comprovado que os compostos Sb2S3 e Sb2Se3 também possuem um efeito de memória de mudança de fase31,32. Todos esses avanços se tornam possíveis devido às propriedades físicas únicas dos sulfetos, como lacuna óptica relativamente ampla, alto índice de refração, baixas perdas ópticas e alta sensibilidade a fatores externos. Os vidros de calcogeneto à base de sulfeto também possuem uma solubilidade satisfatória de vários íons de terras raras, o que os torna adequados para aplicações de amplificadores de fibra óptica e dispositivos de conversão de energia17,21,33,34,35.